Đền được xây dựng thờ Quốc sư Minh Không. Tên thật của Quốc sư Minh Không là Nguyễn Chí Thành, sinh năm 1066, triều vua Lý Thánh Tông tại làng Điềm Xá, phủ Trường Yên (nay là thôn Quốc Thanh, xã Gia Thắng, huyện Gia Viễn, tỉnh Ninh Bình). Năm 11 tuổi, ngài đã xuất gia, cầu đạo với thiền sư Từ Đạo Hạnh, được thầy khen là tài giỏi thông minh và ấn chứng sau sẽ trở thành bậc “pháp khí” trong thiền môn, ban pháp danh Minh Không. Qua thời gian dài theo thầy học đạo, ngài về trụ trì chùa Giao Thủy – Nam Định.
Theo Đại Việt sử ký, ngài là bậc đại sư thông tuệ Phật pháp, được giới tăng ni ngưỡng vọng. Năm 1131, đích thân vua Lý Thần Tông còn sai dựng nhà cho ngài làm nơi nghỉ lại trong những lần về kinh chữa bệnh cho vua, quan. Đây cũng chính là vị trí của ngôi đền Tiên Thị sau này. Năm 1136, vua Lý Thần Tông bị bệnh nặng, lông lá mọc khắp cơ thể, gầm thét như hổ suốt ngày, các danh y tài giỏi được triệu đến chữa trị nhưng vẫn không thuyên giảm. Đại sư Minh Không đã vào kinh và chữa khỏi bệnh cho vua. Sau khi khỏi bệnh, cảm phục tài năng, vua Lý Thần Tông phong ngài làm Quốc sư, miễn thuế dịch cho vài trăm hộ. Trong Quốc sử còn ghi rằng: “Tục truyền khi thiền sư Từ Đạo Hạnh sắp trút xác, trong khi ốm đem thuốc niệm thần chú rồi giao lại cho học trò là Nguyễn Chí Thành, tức Minh Không, dặn lại rằng 20 năm sau thấy Quốc vương bị bệnh lạ thì đến chữa ngay, có lẽ là việc này”.
Năm 1141, sau khi dặn dò các môn đồ, Quốc sư đã ngồi hóa tại chùa Giao Thủy, thọ 76 tuổi. Để ghi nhớ công ơn, vua Lý Anh Tông và nhân dân đã lập đền thờ ngài tại đền Tiên Thị. Đến năm 1930, Hòa thượng Thích Thanh Định, tự Quang Huy, trụ trì đã tôn trí thêm tượng Phật, Bồ Tát và đổi tên đền thành chùa Lý Quốc Sư.
Ngôi chùa hiện nay vẫn còn lưu giữ được hệ thống tượng chân dung tiêu biểu được tạc bằng đá rất đẹp từ thời hậu Lê gồm tượng Phụ mẫu Quốc sư Minh Không, tượng thiền sư Từ Đạo Hạnh và thiền sư Giác Hải, cột trụ đá có niên hiệu thời hậu Lê… Trải qua hàng trăm năm tồn tại, các hạng mục công trình đã bị mối mọt, hư hỏng và xuống cấp nghiêm trọng. Từ năm 1992, chùa đã nhiều lần được trùng tu nhưng vẫn giữ nguyên được những đặc điểm kiến trúc, cách trang trí độc đáo vốn có của chùa.